Abstract ：

为处理化工过程产生的浓盐废水,采用渗透汽化法处理含挥发性有机物的高浓盐水和制备淡水。通过压力辅助自组装法,利用聚乙烯醇插层和戊二醛交联制备高性能氧化石墨烯层状膜。结果表明,膜具有高度稳定的物化结构、高水通量和良好的脱盐性能。在85℃下处理质量分数为10%的NaCl溶液,水通量达98.2 kg·m^(-2)·h^(-1),盐截留率达99.99%。对含复杂成分的有机含盐废水经过渗透汽化处理,化学需氧量(COD)和氨氮含量大幅度降低,能有效脱除废水中的微量汞。该膜具有良好的耐污染性和耐酸性环境,是具有良好应用前景的水处理膜材料。

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废水处理 截留率 渗透汽化 水通量 氧化石墨烯膜

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为处理化工过程产生的浓盐废水,采用渗透汽化法处理含挥发性有机物的高浓盐水和制备淡水。通过压力辅助自组装法,利用聚乙烯醇插层和戊二醛交联制备高性能氧化石墨烯层状膜。结果表明,膜具有高度稳定的物化结构、高水通量和良好的脱盐性能。在85℃下处理质量分数为10%的NaCl溶液,水通量达98.2kg·m~(-2)·h~(-1),盐截留率达99.99%。对含复杂成分的有机含盐废水经过渗透汽化处理,化学需氧量(COD)和氨氮含量大幅度降低,能有效脱除废水中的微量汞。该膜具有良好的耐污染性和耐酸性环境,是具有良好应用前景的水处理膜材料。

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废水处理 截留率 渗透汽化 水通量 氧化石墨烯膜

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为了提高渗透汽化脱盐膜的水通量,对聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯(SEBS)嵌段共聚物进行改性,通过侧链接枝聚苯乙烯增多磺化位点,制备出一种新型的磺化嵌段共聚物膜材料(S-SEBS-g-PSt),磺化度为33%~50%。结果表明,改性后膜的水通量提高了25%。当磺化度为50%时,水通量为28.4 kg×m^-2×h^-1,并保持高达99.9%盐截留率。采用分子动力学模拟研究S-SEBS-g-PSt膜的微观结构以及水和盐在膜内的扩散特性。在温度为338 K下,磺化度从33%提高到50%时,膜内亲水区域宽度从1.8增加到2.4 nm,水分子在膜内的扩散系数由2.26×10^-9提高到3.11×10^-9m^2×s^-1。结果表明,侧链接枝有效调控膜内微相分离结构和传递通道,提高水分子输运能力,提升嵌段类聚合物膜在脱盐和水处理领域的应用潜力。

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侧链改性 磺化 嵌段共聚物 扩散系数 脱盐

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本实用新型公开了一种基于汽化渗透的甲醇分离器，包括：腔体和太阳能集热器；所述腔体内设置有渗透汽化膜；其中，所述渗透汽化膜将所述腔体分为第一腔室和第二腔室；所述渗透汽化膜为醋酸纤维素膜；所述第一腔室的一端设置有进料口，另一端设置有未透出口；所述第二腔室设置有透过出口；所述未透出口和所述透过出口设置于所述腔体的同一端；所述腔体设置于所述太阳能集热器上，所述太阳能集热器用于吸收太阳能对所述腔体进行加热。本实用新型的甲醇分离器，能够分离水溶液中的稀甲醇。

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为了提高渗透汽化脱盐膜的水通量,对聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯(SEBS)嵌段共聚物进行改性,通过侧链接枝聚苯乙烯增多磺化位点,制备出一种新型的磺化嵌段共聚物膜材料(S-SEBS-g-PSt),磺化度为33%～50%。结果表明,改性后膜的水通量提高了25%。当磺化度为50%时,水通量为28.4 kg×m~(-2)×h~(-1),并保持高达99.9%盐截留率。采用分子动力学模拟研究S-SEBS-g-PSt膜的微观结构以及水和盐在膜内的扩散特性。在温度为338 K下,磺化度从33%提高到50%时,膜内亲水区域宽度从1.8增加到2.4 nm,水分子在膜内的扩散系数由2.26×10~(-9)提高到3....

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侧链改性 磺化 嵌段共聚物 扩散系数 脱盐

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为了深入探究磺化聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯(S-SEBS)膜脱盐机理,采用分子动力学(MD)模拟研究了S-SEBS膜的微观结构及水和盐在膜内的扩散行为,对比不同盐浓度条件下水分子和盐离子在膜内的扩散系数。研究结果发现,水分子和盐离子在膜内有特定的位置分布和不同的扩散性能。水分子在膜内亲水区聚集成团簇,当膜内含水率较高时,水分子在膜内易形成连续的纳米传递通道;Na+由于强静电吸引作用与磺酸根之间的距离较近,Cl-则由于静电排斥作用远离磺酸根。H2O、Cl-和Na+的扩散系数均随着料液浓度的增加而减小,并在同一体系下按H2O、Cl-和Na+顺序由大到小排列,这与水和盐的尺寸、电荷效应及膜的微观结...

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分子动力学模拟 磺化聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯膜 扩散系数 渗透汽化 脱盐

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为了深入探究磺化聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯(S-SEBS)膜脱盐机理,采用分子动力学(MD)模拟研究了S-SEBS膜的微观结构及水和盐在膜内的扩散行为,对比不同盐浓度条件下水分子和盐离子在膜内的扩散系数。研究结果发现,水分子和盐离子在膜内有特定的位置分布和不同的扩散性能。水分子在膜内亲水区聚集成团簇,当膜内含水率较高时,水分子在膜内易形成连续的纳米传递通道;Na+由于强静电吸引作用与磺酸根之间的距离较近,Cl-则由于静电排斥作用远离磺酸根。H 2O、Cl-和Na+的扩散系数均随着料液浓度的增加而减小,并在同一体系下按H 2O、Cl-和Na+顺序由大到小排列,这与水和盐的尺寸、电荷效应及膜的微观结构有关。盐离子在聚合物膜内以水合离子的形式存在,减小了自身在膜内的有效自由体积,增大了传质阻力,从而增大了S-SEBS膜对水分子和盐离子的扩散选择性,这对获得高盐截留率有至关重要的作用。

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分子动力学模拟 磺化聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯膜 扩散系数 渗透汽化 脱盐

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淡水资源短缺已经成为当今世界面临的最严峻的挑战之一，膜法海水淡化技术是目前公认的解决这一问题的有效途径。常用的膜脱盐过程包括反渗透（RO）、膜蒸馏（MD）、电渗析（ED）、渗透汽化（PV）等，其中，渗透汽化脱盐技术由于可处理高浓度盐水且具有较高的盐截留率（大于99%），逐渐成为一种有潜力的新型海水淡化方法。磺化聚（苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯）（S-SEBS）是一种磺化芳香嵌段聚合物，它由疏水性烯烃主链和亲水性磺酸基团组成，可发生亲疏水基团的聚集和微相分离，且能在亲水区形成有利于水传递的纳米通道结构，该特性使得S-SEBS膜在水处理过程具有应用潜力。本文制备了一系列具有不同磺化度的S-SEBS膜，考察了其渗透汽化脱盐性能，并采用分子动力学（MD）模拟技术研究了其微观结构和传质机理。为探究高性能的磺化芳香族聚合物膜材料，进一步采用MD模拟设计了新型磺化聚苯乙烯接枝SEBS（S-SEBS-g-PSt）膜，从分子水平上分析了侧链接枝改性对膜的结构和性能的影响规律。主要研究结果如下： （1）制备了不同磺化度的S-SEBS膜，表征了膜的亲水性，考察了膜材料磺化度、入料温度、入料浓度对膜的含水率和含盐率的影响规律，测试对比了不同条件下膜的渗透汽化脱盐性能，基于溶解-扩散模型计算了水的渗透系数。结果表明，膜的水通量随着磺化度和入料温度的增加而增加，随入料浓度的增加而减小，膜的盐截留率均保持在99%以上。 （2）采用MD模拟构建了不同磺化度的S-SEBS膜的模型，研究了S-SEBS膜的微观结构和渗透性能。对于S-SEBS干膜，随着磺化度的增加，聚合物主链的移动性、膜的自由体积分数（FFV）和模拟玻璃化转变温度（Tg）均增大，这是膜内亲/疏水区协同作用的结果。对于S-SEBS溶胀膜，膜内不同原子对的径向距离所遵循的顺序为S-Cl(4.89 Å)>S-S(4.14 Å-4.49 Å)>S-Ow(3.59 Å)>S-Na(3.31 Å)，这是由原子对之间不同的静电作用和范德华作用所致。当磺化度从35%增加到60%时，膜内亲水区纳米通道的宽度从1.2 nm逐渐增加到2.3 nm，有利于促进水分子的传递。H2O、Cl-和Na+的扩散系数均随磺化度和温度的增大而增大，随入料浓度的增加而减小，并在同一体系下呈现出H2O>Cl->Na+趋势，显示了S-SEBS膜对水分子和盐离子不同的选择性，这种选择性的差异对S-SEBS膜用于渗透汽化过程获得高盐截留率起到重要作用。以上研究表明，S-SEBS膜中磺酸根基团的溶剂化程度和水扩散系数均高于传统的芳香族聚合物，在促进水分子传递方面具有较大的应用潜力。 （3）采用MD模拟设计了新型磺化聚苯乙烯接枝SEBS（S-SEBS-g-PSt）膜，并研究了S-SEBS-g-PSt膜的微观结构和渗透性能。研究发现，S-SEBS-g-PSt干膜中主链的移动性远低于具有相同磺化度的S-SEBS膜，但当膜溶胀后，其主链的移动性却迅速增大，甚至超过了S-SEBS膜，这是由于溶胀使得S-SEBS-g-PSt膜内自由体积更大。此外，由于膜内不同原子间的静电作用和范德华作用，S-SEBS-g-PSt溶胀膜内不同原子对的径向距离所遵循的顺序为S-Cl(大于5 Å)>S-S(5.28 Å)>S-Ow(4.03 Å)>S-Na(3.30 Å)，膜内磺酸根基团溶剂化层的厚度增加。在50%磺化度下，S-SEBS膜和S-SEBS-g-PSt膜内纳米通道的宽度分别为1.8 nm和2.4 nm，水分子在S-SEBS-g-PSt膜内具有更好的传递性能。通过比较S-SEBS-g-PSt膜内水分子和盐离子的扩散系数，发现其水分子和盐离子的差值比S-SEBS膜更大，S-SEBS-g-PSt膜内具有更强的渗透汽化脱盐性能。 本文通过分子动力学模拟探究磺化嵌段共聚物膜材料的微相分离结构，有助于理解膜材料内的纳米传递通道形成规律及传递分离机理，对膜材料的结构设计具有理论指导作用。

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分子动力学模拟 磺化聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯膜 纳米结构 渗透汽化 脱盐

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Abstract ：

开发高效低能耗的浓盐水和含盐废水的处理技术是解决水污染危机和水资源短缺的有效途径，是目前水处理领域的研究热点与难点。渗透汽化（PV）法能够实现浓盐水的脱盐处理以及有机物分离，在利用低品位热源进行废水处理方面具有潜在优势，是目前膜法脱盐的新兴领域。氧化石墨烯（GO）具有二维平面结构、良好的表面亲水性以及优越的机械性能，水分子可以在GO的片层之间几近无摩擦滑移，被认为是具有前景的新一代优先透水渗透汽化膜材料。为获得高通量、高稳定性和高选择性的渗透汽化脱盐膜，本文从调控GO的物理化学性质出发，制备了GO混合基质膜（MMMs）和GO层状膜，考察了GO膜材料物理化学结构和渗透汽化性能的关联规律，探究了GO膜的传质分离机理。主要研究内容和结果如下： （1）采用Hummers法，通过调节反应条件制备了不同氧化程度的GO纳米片，对GO的表面形貌、化学结构与组成、结晶性、片层大小以及表面电荷进行详细的表征，探明了制备条件对GO物理化学性质的影响规律。氧化程度越高的GO具有更加褶皱的表观形貌，碳氧比最小可以降低至2.0，接近文献报道的实验极限值。同时，氧化程度的调节还可以调控含氧基团的种类及相对含量，由于氧化过程对碳–碳键的断裂作用使得高氧化程度GO的片层更小，并因此裸露更多的片层边缘，从而使得羧基、羰基等分布在片层边缘的含氧基团的相对含量更高，表面荷电性更强。 （2）GO作为纳米填料与聚合物基质共混，基于含氧基团与亲水性聚合物之间的多重分子间作用，有望提高GO混合基质膜的渗透性、机械强度以及稳定性等。本文将GO与壳聚糖（CS）共混，制备了一系列具有不同GO含量的CS/GO混合基质膜，并探明了GO添加量对混合基质膜形貌、化学结构、机械强度、脱盐性能以及水/盐传递特性的影响规律。CS与GO之间存在着共价键、静电作用、氢键等多重分子间相互作用，这使得基质与填料具有良好的界面相容性，显著提高了膜的拉伸强度和弹性模量。GO的添加提高了混合基质膜的表面粗糙度和亲水性，有助于提高膜材料对水的溶解吸附能力。在GO添加量为1 wt%时，80°C下处理5 wt%的NaCl水溶液水通量高达30.0 kg·m-2·h-1，且水分子渗透穿过膜的表观活化能从42.90 kJ·mol-1减少至32.95 kJ·mol-1。实验测试了水分子和盐离子在膜内的溶解度和扩散系数，随着混合基质膜内GO含量的增加，膜的透水性和水/盐选择性之间存在“trade-off”现象，水分子在混合基质膜内的渗透行为遵循溶解-扩散理论。 （3）GO的氧化程度对传质通道的物理化学性质和结构具有重要影响，从而影响层状GO膜的传质分离性能。本文利用压力辅助自组装法，将不同氧化程度GO纳米片分别担载于微滤膜上制备了一系列层状GO膜，并通过四硼酸钠共价交联GO片层的羟基，形成具有三维网状的交联结构，考察了GO的氧化程度以及交联作用对层状膜骨架结构、片层间距、脱盐性能、盐扩散特性以及结构稳定性的影响。随着GO氧化程度的提高，GO膜的层间距从7.02 Å递增至7.71 Å，亲水性也随之提高。将高氧化程度的GO膜进行羟基靶向交联，提高了GO膜片层结构在盐水中稳定性，使膜具有更高的盐离子截留能力。同时，高度氧化的GO片赋予膜更多的羧基等含氧基团，使交联膜保持高度亲水性，有效克服了膜过程常见的通量、选择性和稳定性之间的“trade-off”效应问题。85°C下处理10 wt%的NaCl水溶液时，氧化程度最高的GO膜显示101.1 kg·m-2·h-1的超高通量，且截留率高于99.9%，交联膜的水通量仍可达到91.0 kg·m-2·h-1。膜具有良好的结构稳定性，可以稳定运行100小时以上，即使经过超声波破坏仍能够保持结构完整。通过对比实验发现，在PV过程中GO膜的产水效率高于简单蒸发和液膜蒸发的效率，显示出GO膜与PV过程相结合在浓缩蒸发和脱盐方面的优越性。 总之，氧化石墨烯作为一种纳米材料，可以充当混合基质膜的填料，有效提高混合基质膜的综合性能，而且可以制备成为层状膜，并通过氧化程度、交联结构等对其传质通道的物理化学性质进行调控，使其在渗透汽化过程中同时具备高通量、高选择性和优越的结构稳定性，在高浓盐水处理及其他相关领域具有良好的应用前景。

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二维层状膜 混合基质膜 渗透汽化 脱盐 氧化石墨烯

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Abstract ：

随着全球人口的增长和城市化推进，社会用水量大大增加，然而水污染问题导致淡水资源日益紧缩，用水安全问题成为当代社会稳定与持续发展的严重挑战。从海水、卤水等含盐废水中把盐分离出来以获得淡水资源的脱盐技术正是一个解决上述问题的有效方案。常用的脱盐方法包括反渗透、膜蒸馏和渗透汽化等，其中，渗透汽化脱盐技术具有能处理高浓度盐水且不易润湿性能稳定等独特优势，因此具有广阔的应用前景。本文制备了磺化聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯（S-SEBS） 膜材料，考察了其渗透汽 化脱盐性能，主要内容如下。 通过乙酰硫酸酯作为磺化试剂， 将磺酸基团接枝到聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯 （SEBS）三嵌段共聚物上来制备 S-SEBS 聚合物， 考察了磺化反应时间、温度以及磺化剂用量对磺化度的影响。 将制备产物配制成一定浓度的铸膜液并利用溶剂挥发法成膜，并通过 FTIR、SEM、EDS、TG 和 DSC 等手段对不同磺化度的 S-SEBS 膜进行表征，同时，通过拉伸强度实验、含水率和接触角等方法研究了 S-SEBS 膜的力学性能和亲水性。为实现最优的渗透汽化脱盐性能，分析了磺化度、进料液浓度、操作温度和进料流速对膜渗透汽化脱盐性能的影响。结果表明，随着磺化度的增加，膜的亲水性、水通量和抗污染性能明显增强，且 S-SEBS 膜对各种盐的截留率都在 98.4%以上。磺化度为 54.1%的膜在 63 °C 下处理 1wt%NaCl 溶液时，水通量高达 22.87 kg·m-2·h-1。 随着磺化度的提高，S-SEBS膜在水中的过度溶胀会导致膜机械强度的下降，交联是提高膜稳定性的一种简单有效的方法。磺酸基团可自交联生成砜基，也可与胺基反应生成磺胺键，利用这两种方法对S-SEBS膜进行交联改性。考察了交联时间、交联温度、交联剂用量等对S-SEBS膜交联程度的影响， 通过TEM、SAXS以及PALS表征了膜的微观形貌，测试了膜改性后的磺化度、含水率及渗透汽化脱盐水通量。结果表明，水传递受亲水性及膜微观结构的影响，交联降低了S-SEBS膜亲水性及亲水区间、自由体积尺寸，导致膜通量降低，但交联可抑制膜的溶胀，提高膜的稳定性。 总体而言，本研究结果表明，S-SEBS膜在渗透汽化脱盐过程具有高通量、高截留 率的优点，表现出了优异的分离性能，是一种有潜力的渗透汽化脱盐膜材料。

Keyword ：

磺化度 磺化（聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯） 膜材料 渗透汽化 脱盐

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