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芬顿反应作为一种高效的高级氧化技术，可以通过反应过程中产生的羟基自由基等活性物种无选择性地将水中的有机大分子物质降解为小分子物质，甚至完全矿化去除。但是传统的芬顿反应过程会产生大量铁泥等固废沉淀，限制了其大规模应用。针对这一问题，本文首先深入论述了芬顿反应过程中铁泥的产生原理，主要是由于Fe~(2+)催化H_(2)O_(2)产生羟基自由基之后，自身被氧化成Fe~(3+)而失去催化活性并从反应体系中沉淀作为固废排出。为使芬顿体系继续保持持续高效的催化性能，减少铁泥固废的产生，大量的研究采用向芬顿反应体系中引入富电子材料来促进Fe~(3+)向Fe~(2+)的转化，包括零价铁、碳材料、金属有机框架材...

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Fe~(3+)/Fe~(2+)循环 Fe~(3+)的还原 芬顿反应 富电子材料 难降解有机废水

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芬顿反应作为一种高效的高级氧化技术，可以通过反应过程中产生的羟基自由基等活性物种无选择性地将水中的有机大分子物质降解为小分子物质，甚至完全矿化去除。传统的芬顿反应过程会产生大量铁泥等固体废弃物沉淀，限制了其大规模应用。针对这一问题，本文首先深入论述了芬顿反应过程中铁泥的产生原理，主要是由于Fe~(2+)催化H_2O_2产生羟基自由基之后，自身被氧化成Fe~(3+)而失去催化活性并从反应体系中沉淀作为固体废弃物排出。为使芬顿体系维持持续高效的催化性能，减少铁泥固体废弃物的产生，大量的研究采用向芬顿反应体系中引入富电子材料来促进Fe~(3+)向Fe~(2+)的转化，包括零价铁、碳材料、金属有机框架...

Keyword ：

Fe~(3+)/Fe~(2+)循环 芬顿反应 富电子材料 羟基自由基

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近年来，亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe~(2+)-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟，但因Fe~(3+)无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现，当把以双酚A(BPA)为代表的某些有机物与Fe~(3+)和TiO_2混合，所形成的某种络合物可以拓宽TiO_2光响应范围捕获可见光，通过TiO_2将光生电子传递给Fe~(3+)进行还原，从而实现Fe~(3+)/Fe~(2+)的无限循环.依据上述原理，构建了可见光下BPA-TiO_2-Fe~(3+)-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明，该体系具有突出的催化性能，60 min内BPA(50...

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Fe~(3+)还原 电子传递 过硫酸盐高级氧化 可见光催化 双酚A

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氮氧化物(NOx)是形成臭氧和二次气溶胶的重要前体物之一,开发高效的NOx控制技术对我国大气污染防治具有重要意义.光催化技术作为一种新型的高级氧化技术,对环境浓度水平的空气污染物具有良好的去除效果,是当前研究的热点.本文总结了近年来光催化材料对污染物NOx催化降解的研究进展,包括:(1)讨论了NOx光催化氧化去除机理;(2)详细综述了提高光催化材料性能的三大主要措施:增强催化剂的光吸收效率,提升载流子分离和迁移效率以及构筑表面活性位;(3)阐述了半导体光催化技术在净化空气方面的应用,并指出光催化技术在去除NOx方面的发展前景.

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NOx NO光催化氧化去除机理 光催化剂

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本发明公开了一种低浓度印染废水深度处理方法，本发明采用吸附剂对印染废水进行快速吸附处理，吸附处理后的水达标排放或者回用。吸附后的吸附剂经过溶剂处理脱附后再生并重复利用，而脱附液成为高浓度废水，并且水量为原处理水量的1/100～1/200，大大降低了需要处理的废水量。该高浓度脱附浓缩液使用高级氧化技术进行氧化降解处理，提高其生化降解性能，将其B/C值提高到0.3以上，之后再进入生化反应系统进行低成本生化降解，最终达到印染废水的深度综合处理。该技术工艺简单、投资成本低、对已有工艺进行改造升级时对原工艺无影响。

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药物是广泛应用于疾病预防与治疗过程中的一大类化学物质，它们被人和牲畜服用后，有相当一部分未被吸收，会排入水环境中。虽然其浓度很低，但由于这类物质具有假持久性，它们会长期存在于环境中，对生态系统构成一定的潜在危险。近年来，基于硫酸根自由基的高级氧化技术因其设备简单，反应速度快，适用范围广，无二次污染等优点，在处理这类难降解有机物方面具有很大的应用潜力。 因此，本文分别采用均相和非均相基于硫酸根自由基的高级氧化技术研究了两种典型药物污染物布洛芬和双氯酚酸的降解反应，主要展开了以下几方面的实验工作： （1）论文首先研究了UV/Fe3+/Oxone均相高级氧化技术对布洛芬的降解，同时还讨论了单独的UV、UV/Fe3+、Fe3+/Oxone和UV/Oxone这些独立反应体系对布洛芬的降解情况。实验还研究了反应的初始pH值、Fe3+浓度、Oxone浓度以及一些无机阴离子对UV/Fe3+/Oxone体系降解布洛芬的影响，最终得出了UV/Fe3+/Oxone法降解布洛芬的最佳反应条件。实验首次通过固相微萃取-气相色谱-质谱对布洛芬降解过程中的中间产物或副产物进行了鉴定，最终鉴定出了19种中间产物。通过分析这些中间产物，我们推测出了布洛芬的降解路径，结果发现脱羧反应和脱水反应是UV/Fe3+/Oxone体系降解布洛芬的主要机制。 （2）论文还研究了LaFeO3/Oxone非均相高级氧化技术对双氯酚酸的降解。实验通过溶胶凝胶法制备出了LaFeO3催化剂，并对其进行了一系列结构和性能的表征。通过LaFeO3/Oxone法降解双氯酚酸的实验得出：双氯酚酸在LaFeO3/Oxone体系中能被有效降解，其降解过程符合一级反应动力学方程。实验通过研究溶液的初始pH值、Oxone浓度、LaFeO3投加量以及两种无机阴离子对双氯酚酸降解的影响，得出了LaFeO3/Oxone非均相高级氧化技术降解双氯酚酸的最佳反应条件。当LaFeO3投加量为0.6g?L-1，pH值为7时，反应开始5min后，0.025mM的双氯酚酸去除率能达到100%。通过研究LaFeO3/Oxone体系对双氯酚酸的降解反应机理我们发现，双氯酚酸在该体系的降解是LaFeO3和Oxone相互作用的结果，LaFeO3颗粒表面的Fe3+能活化Oxone产生SO4?-和Fe3+被还原成Fe2+, Fe2+进一步活化Oxone产生SO4?-, 钙钛矿晶格中的氧空位活化氧气产生O2?-，O2?-活化HSO5-产生SO4?-。

Keyword ：

LaFeO3 Oxone 布洛芬 高级氧化技术 硫酸根自由基 双氯酚酸

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采用Fenton试剂为主体的高级氧化法，分别比较了UV-Fenton和US-Fenton两种常见的高级氧化技术对偶氮染料废水的深度处理效果及理论能耗。结果表明，当染料质量浓度在400 mg/L时，UV-Fenton和US-Fenton均可使偶氮染料废水的脱色率达到95%以上，综合理论试剂投加费用、耗电量以及反应时间等因素，US-Fenton拥有更好的应用前景。

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高级氧化技术 偶氮染料 脱色

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近年来，为改善游离磨料硅线切割时所存在的诸多问题，硅晶圆金刚石线切割技术应运而生。然而切割过程中会有5~6%左右的硅以高纯度硅粉的形式损失落入切割液中，如果能将其得以回收，必将会有可观的经济效益。此外，硅片切割后的废液自身也属于高浓度有机废水，会对环境产生严重污染。因此十分有必要对金刚线切割废液进行处理，但目前国内外尚没有针对金刚石线切割废液处理的相关研究。 本论文在对现有游离磨料切割废液回收工艺的研究基础上，针对所涉及处理的金刚线切割废液自身的组成和特点，将不同的处理方法应用于切割废液处理所涉及到的固液

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高级氧化技术 固液分离 硅粉回收 金刚线切割废液

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药物活性物质（PhACs）是一类对水生态环境和人类健康具有较大潜在危害的新兴污染物，传统的水处理工艺对于这类污染物难以有效去除。研究发现，高级氧化技术是降解废水中残留药物的有效方法，超声氧化法作为高级氧化技术的一种，具有操作简单、适用范围广、环境友好和无二次污染等优点，是理想的水处理工艺，具有极大的开发潜力和良好的应用前景。 本课题以抗癫痫药物卡马西平作为PhACs的研究对象，研究了基于超声的高级氧化技术降解水相中卡马西平的反应机理，评估了超声频率、输入功率、声能密度、pH值、常见无机阴离子、卡马西平初始浓度等因素对超声降解卡马西平速率的影响。研究了超声对实际废水中卡马西平的降解情况，并比较了单独超声、超声联合紫外以及超声联合过硫酸根氧化对卡马西平的降解速率的影响，最后还对基于超声的高级氧化技术处理水相中卡马西平的降解路径进行了探讨。 研究结果表明：超声降解卡马西平的反应机理是羟基自由基氧化；基于超声的卡马西平降解反应是拟一级反应；相比于400 kHz，200 kHz的超声波降解卡马西平效果更好；超声降解卡马西平的反应速率随着输入功率的升高而加快，但二者并不呈直线关系；超声降解卡马西平的反应速率随着声能密度的增加而加快，且二者之间呈直线关系；初始pH对超声降解卡马西平影响不大；Cl-和SO42-抑制卡马西平的降解，且SO42-的抑制作用大于Cl-，NO3-对卡马西平的降解影响不明显；卡马西平降解的一级反应速率常数随着卡马西平初始浓度的提高而降低，但是总的去除量是增加的；在超声频率200 kHz，输入功率46.4 W，卡马西平初始浓度0.025 mM，反应体积200 mL的实验条件下，60 min内卡马西平去除率可达81.7%；单独超声处理废水中的卡马西平反应速率有所下降，去除率为73.8%；超声联合紫外和超声联合过硫酸根氧化降解卡马西平的速率均比单独超声要快，其中超声联合过硫酸根氧化效果最好。

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药物卡马西平超声波降解速率

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自19世纪工业革命以来，随着工业的发展，大量气态污染物的排放使大气环境质量面临严重的威胁，其中挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds, VOCs）的排放又使工业废气的治理难度增大。如何安全、经济、有效的去除VOCs，已成为目前环境领域亟待解决的一大难题。低温等离子体技术是近年来国际环境工程领域关注的一项新兴高级氧化技术，具有超强氧化能力，对有机物降解无选择性，操作条件宽、能耗低、无残留、规模和设备结构灵活、成本低，也是21世纪环境治理中的四大关键技术之一，而其中介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge, DBD）等离子体应用最为广泛。　　　本论文采用自行研制的新型远程脉冲介质阻挡反应器，在研究其放电特性的基础上，以二甲苯作为目标气体，通过改变放电参数、气体流量及背景气体组成等因素考察其降解效果的变化，并对降解机理进行了初步探讨。　　　研究发现，远程脉冲介质阻挡放电是由微放电组成。放电功率是重要的特征参数，它随着放电电压的升高而增大，随着放电间隙的增大而降低。在放电电压为15 kV，放电间隙为2 mm的实验条件下，放电功率为12 W。　　　远程脉冲介质阻挡放电能有效去除模拟废气中的二甲苯，其降解效果受各操作条件的影响，其中反应器内能量密度的变化是关键影响因素。在一定的能量密度下，二甲苯的降解率随着初始浓度的升高而下降，随着气体流量的增加而降低。背景气体组分中含有适量氧气有利于促进二甲苯的降解，但氧气含量过高，由于副反应的发生，其降解率反而下降，实验中氧气的最佳含量为10%，二甲苯的降解率可达82%。机理分析表明，二甲苯在远程脉冲介质阻挡放电中的降解主要是通过高能电子的碰撞和自由基链式反应完成的。　　　为进一步提高二甲苯的降解率，并减少副产物的产量，论文还对远程脉冲介质阻挡放电协同催化降解进行了实验研究。结果表明，催化剂的活性与种类和背景气体组分有关。当背景气体含10%氧气，FeOx活性最高，二甲苯降解率最高为90.1%。催化剂引入反应器方式的不同，其作用效果有很大的差异。相同的实验条件下，在放电区引入催化剂（In plasma catalysis, IPC）比后辉区（Post plasma catalysis, PPC）具好的催化效果，然而在PPC中臭氧的生成量少。协同催化降解机理研究表明，IPC去除二甲苯主要过程是吸附在催化剂表面的二甲苯分子或碎片被气相或固相中的活性氧原子氧化降解。PPC去除二甲苯的主要过程是催化剂分解臭氧，产生活性氧原子，然后氧化去除二甲苯。

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介质阻挡放电二甲苯催化降解率

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