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甲烷与二氧化碳作为重要的温室气体,其转化利用越来越受到人们的关注。本文采用自行设计的介质阻挡放电反应器,测量了空管放电和填充催化剂时反应器的放电特性,在此基础上研究了放电功率、放电间隙、气体流量、CH?4/CO2进气比和催化剂对甲烷二氧化碳重整制氢反应的影响,并对反应机理进行了初步探讨。
放电参数及反应器机构都对双介质阻挡放电有重要影响,结果表明:随着输入电压的升高,放电电压增大到一定值后保持不变,放电电流、放电功率都增大;放电电压、放电电流、放电功率都是随着电源频率的增大而先增大然后减小,并且每个放电间隙下都有最佳放电频率;在放电参数一定时,放电间隙越大,起始放电电压和放电功率越大、放电电流越小。填充催化剂并不会改变放电模式,但是催化剂的填充可增大反应器放电强度,有利于提高重整反应效果。
在反应器放电特性研究的基础上,本文考察了输入功率、气体总流量、放电间隙、甲烷二氧化碳进气比率对甲烷二氧化碳重整制氢效果的影响规律。结果表明,甲烷和二氧化碳的转化率随着输入功率的增大而增大,随总流量的增大而减小。放电间隙越小越有利于甲烷和二氧化碳的转化。甲烷二氧化碳进气比的增加会降低甲烷的转化率以及氢气选择性和产率。本文还对18% NiO/Al2O3和33% NiO/Al2O3催化剂与等离子体结合后的协同效应进行了研究,结果显示,甲烷转化率、二氧化碳转化率、氢气选择性、氢气产率均有不同程度的提高,且18% NiO/Al2O3的协同效果更好;催化剂的填充位置和填充量对反应效果也有一定的影响。单、双两种介质阻挡反应器均能有效的转化甲烷及二氧化碳,且单介质的转化效果优于双介质。
机理研究结果表明,放电过程中产生了C、CH-、CH、C2、CO、H、CH3、O等活性粒子,反应产物除了氢气和一氧化碳外,还有水、碳二烃以上的烷烃、烯烃、醇、羧酸等副产物。催化剂表面吸附了活性物种从而产生协同效应,单、双介质阻挡反应器对甲烷二氧化碳的重整机理大体相似。
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Degree: 工学硕士
Mentor: 刘红霞
Student No.:
Year: 2015
Language: Chinese
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